På Philippe-Chatrier-banen, der Nadal har vunnet 14 Roland-Garros-titler, måtte den spanske stjerneduoen gi tapt med sifrene 2-6, 4-6 for amerikanske Austin Krajicek og Rajeev Ram.
38-år gamle Nadal har ikke sagt noe om når han planlegger å legge racketen på hylla, men gitt hans alder og hyppige skadeproblemer er det lite sannsynlig at han spiller i OL-turneringen i Los Angeles om fire år.
Spanjolen vant gullet i single i Beijing-lekene i 2008 og i double i Rio de Janeiro i 2016. I årets leker måtte han gi tapt i 2. runde for førsteseedede Novak Djokovic.
2.-seedede Alcaraz kan på sin side nå konsentrere seg for fullt om singleturneringen.
Les også: Casper Ruud klar for OL-kvartfinale
Les også: Fullt program OL i Paris, dag for dag, time for time
